OneCareをインストールしたマシンでは、Windows Mobile デバイスセンター (ActiveSyncの後継アプリ)がデフォルトの設定のままでは動作しません。
最初は何かの設定を間違ったとか、ドライバがインストールができてないとか、疑ってみたのですが。
川俣さんのブログに答えがあります。
OneCareの設定で、いくつかのポートを開けなければなりません。
Inbound TCP: 990, 999, 5678, 5721, 26675 (5つ)
Outbound UDP: 5679
引っかかったのが、OneCareの [接続のセットアップ] ([ファイアウォール] タブの中)にはちゃんと "ActiveSyc / Windows Mobile Device Center" なる項目があること。
これをチェックしても TCP 990 を開けるだけなので、結局デバイスとの通信はできません。
ということで、[ファイアウォール] タブの [詳細設定] で残りのポートを開けてあげなければなりません。
さらに困ったことに(マシンによって違うかもしれませんが、少なくとも家のマシンでは)、やはり [ファイアウォール] タブ内の "セキュリティで保護されていないネットワークに接続する場合には~" のチェックをオフにしないといけません。
このオプションがオンになっていると、デバイスをつないだタイミングで自動的にセキュリティレベルを "制限付き" にしてしまうので、結局デバイスとの通信ができません。
以上の設定を適切に行ったところ、W-ZERO3 との同期ができるようになりました。
めでたし、めでたし。